近日，李聪明教授科研团队系统研究了ZnZrO_x催化剂中Zn和Zr之间的电子相互作用对催化CO₂加氢制CH₃OH的影响。该成果发表在国际顶级学术期刊《ACS Catalysis》。

ZnZrO_x催化剂因其展现出高的CH₃OH选择性以及优异的耐久性和稳定性，而被广泛用于催化CO₂加氢制CH₃OH。大量研究结果表明，ZnZrO_x催化剂中的Zn-O-Zr位点是CO₂加氢制CH₃OH的主要活性位点。在多相催化中，催化剂的催化行为往往与其活性组分的电子性质密切相关。然而，ZnZrO_x催化剂中Zn和Zr位点之间的电子相互作用仍尚不清楚。在ZnZrO_x催化剂中，Zn-O-Zr位点形成后，Zn和Zr之间是否存在电子相互作用，以及其如何影响ZnZrO_x催化剂催化CO₂加氢制CH₃OH反应的催化行为有待阐明。

该研究论文通过系列表征和理论计算结果证明，Zr与Zn之间存在电子相互作用，电子从Zr向Zn转移，形成富电子Zn位点，促进H₂异裂形成更多的氢化物。同时，Zr和Zn间的电子相互作用促进CO₂吸附生成双齿碳酸盐和双齿碳酸氢盐，并进一步与氢化物反应生成甲酸盐和甲氧基物种。反应评价结果表明，更多的电子从Zr向Zn转移显著提高CH₃OH选择性和产率。因此，Zr和Zn间的电子相互作用是催化CO₂加氢制CH₃OH的主导因素。本工作通过优化或调控活性组分间的电子相互作用，为合理设计和优化所需催化剂提供了借鉴，启发我们应对电子转移微观过程和电子转移驱动力等方面进行深入思考与研究。

相关研究成果以《Modulating electronic interaction over Zr–ZnO catalysts to enhance CO₂ hydrogenation to methanol》为题发表在顶级学术期刊《ACS Catalysis》。

我校为论文第一完成单位，论文第一作者为博士研究生王晓月、硕士研究生姚正阳，通讯作者为太原理工大学李聪明教授、班红艳教授与中国科学院山西煤炭化学研究所李磊研究员。该研究得到了国家自然科学基金、山西省重点研发计划和山西省自然科学基金等科研经费支持。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c05524